锂离子电池与关键能源材料回收
围绕高能量密度与可持续,我们在高电压正极材料、先进电解液/界面稳定、低品质卤水提锂与退役电池绿色回收四线协同,贯通“材料—器件—资源—循环”的闭环创新。
面向电动交通与大规模储能的需求升级,我们以“机理—材料—界面—工艺”贯通推进:在正极端,解析并利用富锂锰基的氧阴离子氧化还原与O–O可逆成键,并发展纳米磷酸锰铁锂(LMFP)实现能量密度、倍率与热安全的平衡;在电解液端,以添加剂主导的低浓度体系调控Li⁺溶剂化壳层与原位稳态SEI/CEI,拓宽电压窗口并兼容金属锂与高电压正极;在资源端,以低品质卤水(含海水)为代表的超稀/高杂锂源,构建选择性分离与直接利用的新路径;在循环端,以绿色回收与闭环再生提升关键金属要素的回流效率与环境友好性。四线协同,面向规模化与低环境足迹的下一代锂电技术。
方向一 高电压正极材料:富锂锰基氧–氧可逆成键与纳米磷酸锰铁锂
围绕下一代高比能与高安全目标,我们从机理—材料—界面三层切入:一方面聚焦富锂锰基层状正极的氧阴离子可逆氧化还原与O–O成键/断键机制,解析电荷补偿中O 2p参与度、过渡金属迁移与晶格氧稳定性的内在耦合;另一方面面向纳米磷酸锰铁锂(LMFP),通过纳米晶调控、导电网络构建与界面工程,实现成本友好、热稳定与倍率性能的综合平衡,并与前述先进电解液协同优化。


●机理解析(富锂锰基):原位/准原位光谱与多尺度计算耦合,表征O–O键长演化、过渡金属—氧共价性与电荷补偿分配,识别电压衰减与氧释放的触发因素。
●结构与成分调控:通过阳/阴离子掺杂、层间/界面应变与有序度调节,稳固氧红氧平台,抑制过渡金属迁移与层间塌陷,提升循环稳定性与库仑效率。
●界面协同:与添加剂主导的电解液联动,构建稳定CEI/SEI,降低高电压副反应与气体析出,扩展可用电压窗口。
●LMFP纳米化与导电网络:控形控尺与碳/离子双导网络设计,提升电子/离子耦合传输;调控Fe/Mn比例与颗粒形貌,兼顾能量密度、倍率与热安全。
●电极—器件验证:单晶/多晶对比、厚电极与高载量工艺评估,软包层面验证循环与储能效率,并面向规模化制备与一致性优化。
1、Zhenjie Zhang, Jing Wang, Xinyi Sun, Chuanchao Sheng, Maozeng Cheng, Hang Liu, Yiting Wang, Haoshen Zhou, and Ping He*,Improved Stability of Single-Crystal LiCoO2 Cathodes at 4.8 V through Solvation Structure Regulation. Advanced Functional Materials 2024, 2411409. https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202411409
2、Yiting Wang, Yaqi Deng, Yiwen Liu, Xinyi Sun, Yigang Wang, Hang Liu, Haoshen Zhou, and Ping He*,Electrochemical Performance and In Situ Phase Transition Analysisof Iron-Doped Lithium Manganese Phosphate. Energy & Fuels. 2024, 38, 12265−12273.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.energyfuels.4c02173
3、Xiang Li, Yu Qiao, Shaohua Guo*, Zhenming Xu, Hong Zhu, Xiaoyu Zhang, Yang Yuan,Ping He*, Masayoshi Ishida, and Haoshen Zhou*, Direct Visualization of the Reversible O2-/O− Redox Process in Li-Rich Cathode Materials. Advanced Materials, 2018, 30(14), 1705197.https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705197
方向二 进电解液的分子工程与界面稳定
面向高比能与高安全目标,通过分子工程重塑 Li⁺ 溶剂化壳层(配位数/几何/极性),在一定盐浓度下同时获得高离子传导与稳定界面。结合原位自限生长的 SEI/CEI,实现与金属锂负极及高电压正极(富锂锰基、LMFP 等)的协同匹配,并在低温与高倍率工况下保持低极化与高库仑效率。方法学上,采用原位/准原位表征 + 多尺度计算联动,建立“溶剂化—分解优先级—界面化学—电化学窗口”的可设计框架,支撑从电解液到电极/器件的闭环优化。

●溶剂化壳层工程:以功能化(含氟)添加剂优先配位主导 Li⁺ 壳层,调控配位数与局域极性,引导可控分解路径并形成致密稳态 SEI/CEI。
●宽电压窗口兼容:抑制高压氧化副反应与气体析出,适配 >4.3 V 平台正极(富锂锰基/高电压化的 LMFP 等)。
●金属锂界面稳定:均匀化离子通量、提升成核能垒,抑制枝晶与副反应热失控风险;与阻燃/低挥发体系协同提升安全边界。
●机理驱动的迭代:原位/准原位谱学追踪壳层与界面演化,结合计算量化添加剂—壳层—界面的因果关系,指导分子与电极协同设计。
●器件级验证:厚电极/高载量与软包层面的循环与一致性评估,面向规模化与标准化应用。
1、Wujie Yang, Auyuan Chen, Ping He*, Haoshen Zhou*, Advancing lithium metal electrode beyond 99.9% coulombic efficiency via super-saturated electrolyte with compressed solvation structure. Nature Communications, 2025, 16, 4229.https://doi.org/10.1038/s41467-025-59563-y
2、Jianming Sun, Chuanchao Sheng, Xin Cao, Pengfei Wang, Ping He*, Huijun Yang, Zhi Chang, Xiyan Yue, Haoshen Zhou,Restraining Oxygen Release and Suppressing Structure Distortion in Single-Crystal Li-Rich Layered Cathode Materials. Advanced Functional Materials, 2022, 32(10), 2110295.https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202110295
3、Feilong Qiu, Siyun Ren, Xueping Zhang, Ping He*, Haoshen Zhou*,A high efficiency electrolyte enables robust inorganic–organic solid electrolyte interfaces for fast Li metal anode. Science Bulletin, 2021, 66(9), 897-903.https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927321000438?via%3Dihub
4、Feilong Qiu; Xiang Li, Han Deng, Di Wang, Xiaowei Mu, Ping He*, Haoshen Zhou*. A Concentrated Ternary-Salts Electrolyte for High Reversible Li Metal Battery with Slight Excess Li. Advanced Energy Materials,2019, 9(6), 1803372.https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201803372
方向三 低品质卤水锂资源的提取与直接利用
“低品质卤水”覆盖沉积层水、地热流体、油田采出水、海水及部分盐湖高镁/低锂卤水等,具有锂浓度极低、Mg/Li 比高、干扰离子复杂等共性难题。我们以固体锂离子筛膜 + 组合电解液为核心,在外加电场下实现 Li⁺选择性跨相迁移并在Cu电极原位电沉积为金属锂,产物可直接作为金属锂阳极组件用于电池组装,显著缩短“资源→材料→器件”的链路;该路线适配沿海/油气/地热等多场景的连续化与模块化部署。关于方法学与技术版图,我团队在 Nature(2024)系统化界定了“低品质卤水”的资源谱系与分离挑战,并以分离过程的基础原理为主线,梳理沉淀、溶剂萃取、吸附(离子筛)、膜分离与电化学分离等路径,提出驱动力理论和能量差策略。

●基于“组合电解质”的低品质卤水提锂:面向海水、地热与油田采出水等低品质卤水,我们提出“组合电解质+选择性界面”策略:构建水相—界面—有机相三段体系,配合锂离子筛膜与外加电场,使 Li⁺ 跨相优先迁移、Na⁺/Mg²⁺ 受抑。在收集相铜电极原位电沉积成锂或富集锂盐,显著缩短“资源→材料→电芯”链路。通过流体学与脉冲电化学优化通量/能耗,并完成多源实样与连续化运行验证。
●提锂反应与多电极反应耦合(选择性嵌入/空气电极)
将提锂与电极反应耦合以降能耗:设计对 Li⁺ 亲和的嵌锂化合物(层状/隧道/PBA 等)实现选择性固相捕集—脱嵌;引入空气电极 ORR/OER 作为配对半反应,降低电位差与极化,提升法拉第效率。膜选择性与电极选择性叠加,分散杂离子干扰。结合原位谱学与多物理场建模,解析“传质—电荷—相变”协同并指导连续流反应器放大。
●复杂高效提锂器件设计与实现:面向工程应用,构建“模块化、连续化、可维护”的提锂装备:预处理(除浊/防垢)→选择性分离单元(膜/组合电解质)→原位电沉积→产品收集→膜/电极在线再生。采用堆叠化电极、3D 集流体与低阻流道,配置抗污涂层、反冲洗与在线监测。引入数字孪生与 TEA/LCA 评估,实现 ≥1000 h 稳定运行与 ≥90% 可用率。
●提锂策略量化评估:按沉淀 / 萃取 / 吸附(离子筛) / 膜 / 电化学五大原理并联评测,统一评价维度:选择性β、通量J、能耗(kWh·kgₗᵢ⁻¹)、化学品消耗、LCA 环境足迹与可放大性。形成“原理—材料—器件—流程”的对照矩阵,给出在不同Mg/Li、盐负荷、温度与pH条件下的最优与备选组合。
1、Sixie Yang, Yigang Wang, Hui Pan, Ping He*, Haoshen Zhou*, Lithium extraction from low-quality brines. Nature, 2024,636,309-321.https://www.nature.com/articles/s41586-024-08117-1
2、Jingui Yang, Yigang Wang, Menghang Zhang, Pengfei Wang, Xuewei He, Haoshen Zhou*,Ping He*, Lithium Metal Recovery from Sea Water by a Flexible and Scalable Membrane with Lithium-Ion Exclusive Channels, Angewandte Chemie International Edition, 2024,63(51),e202411957.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202411957
3、Menghang Zhang, Hui Pan, Yigang Wang, Jingui Yang, Hao Dong*, Ping He*, and Haoshen Zhou, Research on Li+/Na+ Selectivity of NASICON-Type Solid-State Ion Conductors by First-Principles Calculations. Energy & Fuels, 2023, 37, 14, 10663–10672.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.energyfuels.3c01502
4、Fan Zhang, Sixie Yang, Yuemin Du, Chao Li, Jiejun Bao, Ping He* and Haoshen Zhou*, A low-cost anodic catalyst of transition metal oxides for lithium extraction from seawater. Chemical communications, 2020, 56(47), 6396-6399. https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc01883j
5、Sixie Yang, Fan Zhang, Huaiping Ding, Ping He* and Haoshen Zhou*, Lithium Metal Extraction from Seawater. Joule,2018,2(9),1648-1651.https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435118302927?via%3Dihub
方向四 废旧电池正极材料的绿色回收与闭环再生
面向退役电池的规模化回收,我们以“绿色分离+闭环再生”为主线,围绕前处理—浸出—分离纯化—再合成—器件验证构建可扩展工艺。依托分步沉淀(按溶解度积/价态窗精确分段)、深共晶溶剂(DES)与组合电解液体系等绿色路线,降低强酸强碱消耗与废液负担,实现 Li/Ni/Co/Mn 的高纯度分离与电极级再制造。在再生阶段,通过成分/粒径/价态与界面协同调控,使再生材料在厚电极、高载量与软包层面达到稳定的循环与效率表现,完成“回收→材料→电芯”闭环。

●绿色分离工艺:以分步沉淀为骨干,结合 DES 与组合电解液,精准调控配位/酸碱/还原性环境,减少化学品用量与二次污染。
●高纯度元素回收:获得电池级 Li/Ni/Co/Mn 单一化合物,杂质(Na/Cl/S 等)与残余有机物受控;纯度与配比满足再合成要求。
●电极材料再制造:面向层状氧化物与磷酸盐等体系,控制相纯度、晶粒/孔结构与表界面,恢复或优于原始性能。
●器件级验证:在厚电极/高载量与软包电芯上评估容量保持、库仑效率与一致性,验证工艺放大可行性。
●全流程评估:引入 LCA 与成本/能耗核算,统筹安全与合规(EHS),支撑模块化、连续化与标准化落地。
1、Yan Wang, Yigang Wang, Aoyuan Chen, Wujie Yang, Haoshen Zhou, Ping He*. A high efficiency electrolyte enables robust inorganic–organic solid electrolyte interfaces for fast Li metal anode. Science Bulletin, 2021, 66(9), 897-903.https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/cc/d5cc01626f
2、王兆程, 王义钢, 盛传超, 何平*, 周豪慎. 锰离子氧化沉淀法实现锂离子电池LiNi0.8Co0.05Mn0.15O2材料的回收和利用. [J] 无机化学学报, 2023, 39(9): 1661-1672.http://www.wjhxxb.cn/wjhxxbcn/article/abstract/20230902