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我课题组李伟等在非质子体系二氧化碳电化学裂解实现的人工碳中领域取得重要进展
Pubdate:2025-10-10
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全球气候变化的加剧使得减少二氧化碳(CO2)排放成为全球性的紧迫任务。自然界的光合作用通过光反应和暗反应将CO2转化为O2和葡萄糖,展示了实现碳中和的巧妙途径。然而,光合作用存在效率低下、受多种因素影响等局限性,且无法直接将CO2中的氧原子转化为O2。且传统的氢介导的二氧化碳还原过程存在一些局限性,寻找更高效、更具创新性的方法迫在眉睫。在这样的背景下,开发一种新的二氧化碳转化策略,对于缓解全球气候变化、实现可持续发展具有重要的现实意义。
在这项研究中,南京大学何平教授与周豪慎教授团队另辟蹊径,从自然界光合作用中氢气参与二氧化碳还原的过程获取灵感,借助三元相图,精心设计了非质子体系中 Li 参与CO2还原的电化学途径。该体系主要由负载纳米级钴催化剂的气体正极和金属锂负极构成。当二氧化碳被引入正极后,在锂负极作用下,会经历两步关键的电化学还原反应,依次转化为 Li2CO3和 Li2O及C。随后,Li2O 再经过电化学氧化过程,最终产生O2。这一过程实现了令人瞩目的氧气转化效率,达到了94.7%。而当使用优化后的 RuCo 催化剂时,氧气转化效率更是进一步提升至 98.6%。通过原位电化学质谱分析,研究人员还确定了产生的氧气最终来源于引入反应的二氧化碳气体。

图 1. 展示不同情景下的全球温室气体排放情况、自然光合作用的原理以及研究提出的 Li 介导 CO2裂解的反应路径。
此外,研究人员还在不同气氛条件下(含有不同浓度的CO2)进行了测试,结果表明该电化学CO2裂解过程在各种条件下都能保持较高的O2产率,展现出巨大的实用前景。这种锂介导的CO2裂解途径,与传统的氢介导过程不同,凭借锂优越的还原性,能够从二氧化碳分子中高效提取氧原子,为非质子体系CO2电化学还原的研究开辟了全新的领域。这项研究成果意义重大,不仅为实现人工碳中和提供了一种全新的有效途径,还极大地拓展了CO2电化学还原的理论边界。从实际应用来看,该技术在多个领域展现出巨大的潜力,比如火星探测中可为宇航员提供氧气保障,在水下生命支持系统、呼吸面罩以及室内空气净化等场景中,能够有效改善空气环境;在工业废物处理方面,也能助力减少二氧化碳排放,实现资源的循环利用。

图 2. 锂介导的非质子电化学CO2裂解系统的原位拉曼光谱(a)和非原位XRD光谱图(b)。涉及三个步骤,分别包括CO2还原、Li2CO3还原和O2析出。(c)使用Co-Super P正极,非质子电化学CO2 分解系统气体析出和相应的电化学曲线。(d)使用RuCo-Super P正极,在模拟火星气体氛围下,非质子电化学 CO2 裂解系统气体析出和相应的电化学曲线。
相关工作以"Artificial Carbon Neutrality through Aprotic CO2 Splitting"为题,于2025年2月28日发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上(DOI: org/10.1002/anie.202422888)。南京大学现代工程与应用科学学院何平教授与周豪慎教授为论文通讯作者,本课题组李伟和穆晓玮博士后为共同第一作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省重点研发计划、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项资金等项目的资助,同时也得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室和南京大学储能材料与技术中心等单位的支持。该成果被以下海外媒体报导:欧洲化学网 (https://www.chemeurope.com/en/news/1185896/oxygen-for-mars.html),科技探索者网(https://www.techexplorist.com/electrochemical-reactor-converts-co2-removed-air-useful-material/83440/)。此外,《Angew. Chem. Int. Ed.》还专门发表评论文章,肯定我们在"非质子型CO2裂解实现人工碳中和"方面的贡献(https://onlinelibrary.wiley.com/page/journal/15213773/homepage/press/202505press.html)。