锂硫电池（Li-S battery）因高理论比能量（2600 Wh kg^-1）、环境友好、价格低廉等优势，成为人们广泛关注的二次电池。然而，在传统液态锂硫电池中，有机电解质存在着安全隐患，且多硫化物的穿梭效应会严重损害电池的循环寿命。尽管通过电极结构设计或隔膜修饰等方法可以抑制多硫化物穿梭，但目前仍无法从根本上解决这一问题。
　　近年来，无机固态电解质取代液态电解质被认为是一种从根本上消除多硫化物穿梭的方案。同时，使用固态电解质能够使电池的安全性得到显著提高。在已报道的固态电解质中，硫化物电解质，如Li₁₀GeP₂S₁₂ (LGPS)等，具有高电导率（12 mS cm^-1）、易加工成型等优势。然而，硫化物电解质的电化学稳定窗口较窄，当与锂金属负极接触时会引发严重的界面副反应，造成电池阻抗急剧增加而失效。
　　针对上述挑战，南京大学何平教授和唐少春教授团队提出了一种在锂金属表面原位构筑人工固体电解质界面（SEI）层的方法来提升锂金属/电解质界面的稳定性。Li₂S具有良好的离子电导率（~10^-5 S cm^-1）和较低的电子电导率（~10^-13 S cm^-1），因此允许锂离子在界面处顺利通过，同时阻挡电子转移，从而能够避免电解质被锂金属还原，起到了抑制电解质分解及锂枝晶生长的作用。团队通过化学气相沉积法在锂金属表面原位生长了一层Li₂S保护层，有效提升了全固态锂硫电池的循环稳定性。
　　

　　图 1. Li₂S保护层提升Li/LGPS界面稳定性示意图。

　　研究表明，在锂金属表面构造Li₂S保护层后，锂金属与电解质之间的界面稳定性得到明显提升。组装的全固态锂硫电池在常温条件下能够稳定循环超过100次，容量保持率高达90.8%；即使在90℃高温条件下，电池仍能稳定循环100次，容量保持率为88.6%。这种简便、经济、环保的界面改性策略，不仅有效提升了全固态锂硫电池的性能，同时有望为设计基于硫系电解质的高性能全固态锂电池提供新的视角。
　　

　　图 2. 全固态Li-S全电池测试。a）常温循环性能；b）更高S载量条件下的循环性能；c-e）倍率性能及对应的充放电曲线；f）90℃条件下的循环性能；g）软包电池作为电源驱动LED。

　　相关工作以"Integrating Lithium Sulfide as a Single Ionic Conductor Interphase for Stable All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries"为题，于2024年4月23日发表在《Advanced Science》上（DOI: 10.1002/advs.202308604），南京大学现代工程与应用科学学院何平教授和唐少春教授为论文通讯作者，2022级博士生伍鑫为论文第一作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省重点研发计划、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项资金等项目的资助，同时也得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室和南京大学储能材料与技术中心等单位的支持。